Gimeno ganó el torneo de Roland Garros en 1972, convirtiéndose en el hombre más veterano en conquistar este torneo, con 34 años y 10 meses. Además de este Grand Slam, logró otros cuatro títulos más.
El tenista barcelonés se proclamó además campeón de dobles en Wimbledon en 1967 junto al estadounidense Pancho Gonzales. Dos años después disputó la final del Abierto de Australia. En 1972, año en el que ganó Roland Garros, también quedó finalista en dobles junto a José Luis Arilla.
Gimeno se retiró de las pistas en 1973 y es uno de los integrantes del Salón de la Fama del tenis desde 2009. Ese mismo año fue condecorado con la Medalla de Oro de la Real Orden del Mérito Deportivo, otorgada por el Consejo Superior de Deportes.